其夫李和声在练习京胡的过程中，寻找搭档的机会促使她学习京剧。她先向任莘寿学习，专注于梅派的青衣角色，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》后取得巨大成功，她在1978年香港演出《四郎探母》，并于1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功获得行业内人士的一致认可。自中国改革开放以来，随着内地京剧团体到港表演的频繁，李尤婉云与众多知名艺术家建立了师徒关系；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一起在上海共同上演《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，她主 演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。这场戏展现了她甜美的声音和娴熟的唱功，以及她和丈夫合作严丝合缝的情景，他们共同创造了一种难以忘怀的声音情感共鸣，这一表现赢得了观众的一致好评。此剧是梅氏一生艺术成就的巅峰之作，对身份气质以及唱念做打技巧要求极高，即使专业歌伎也难以完全达标，而作为业余者能接近专业水平，更是罕见。同年12月30日，她又以该剧《穆桂英挂帅》的部分内容在中南海怀仁堂进行表演，被党政领导观看并亲自接见。而1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月，在香港“庆回归京剧大汇展”上，她都再次表演此剧，其技艺愈发成熟，为国内外观众所赞赏。
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