原是贩卖土布的小商贩，他身格魁伟，相貌非凡，为人正直，见义勇为，在群众中享有很高威信。在元至正十一年的五月，他见时机已到，便与麻城铁匠邹普胜、江西宜春县和尚彭莹玉等人一同在鄂东一带宣传“天下大乱，弥勒佛就要降生”的思想，并于同年八月，在大别山主峰所在地的多云山庄即天堂寨中发动起义，被拥戴为首领。
起义军头裹红巾，因此称为红巾军或红军，同时他们都信奉弥勒佛，烧香集众，又称“香军”。徐率领的红巾军，一举攻取了罗田县城。九月，他打败了元朝的威顺王宽撤不花，攻占了蕲州(今湖北蕲春)和黄州，并在水陆要冲之地蕲水(今浠水)建都，以国号“天完”（表示压倒“大元”，一说建国号为“大宋”），定年号为“治平”，设置统军元帅府、中书省、枢密院以及中央六部等机构。
创建政权后，他提出了“摧富益贫”的口号得到了广大贫苦农民的拥护，不久发展到几十万人。他以现今黄冈市为中心根据地派出两路大军向江西、湖南挺进，与刘福通、张士诚等农民起义联合抗击元朝统治者，最终控制了湖北、湖南、江南及浙江部分地区。
但随着时间推移，由于内部矛盾和外部压力，最终被陈友谅杀害，其政权也迅速瓦解。明初朱元璋追尊他为应天启运献武皇帝庙号世宗，以示对其功绩的一种肯定。但遗憀的是，即便如此，也无法挽救他作为领导者的失败，以及他的政治理念最终未能实现真正的人民利益。
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