其夫李和声在20世纪60年代后期为了练习京胡，寻找搭档的过程中鼓励婉云学习京剧。她首先拜师任莘寿，专攻梅派青衣，并从梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人那里接受了指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时，她表现出色；1978年在香港表演《四郎探母》，并于1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人的认可。
自中国改革开放以来，京剧团体频繁赴港演出，李婉云与众多名家的合作也更加紧密。他们曾共同在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳先生百岁诞辰，她分别在香港和北京主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》。她饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等人合作。这部戏是对身份、气质的严格要求以及唱念做打技巧的极致挑战，而作为业余艺人能以如此高水平表达其艺术成就，更是难能可贵。此外，在同年的12月30日，她又以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行了特别的表演，这次活动受到了党和国家领导人的高度评价。在1995年的天津举办的首届中国京剧节，以及1997年的香港“庆回归京剧大汇展”，她都继续上了《穆桂英挂帅》的舞台，为国内外观众展示了自己技艺愈发精湛的情景。
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