其夫李和声在练习京胡的过程中，寻觅搭档的机会，也鼓励了她学习京剧。她先向任莘寿学习梅派青衣，并得到秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次演出《武家坡》，取得了极佳的成绩；接着在1978年香港演唱《四郎探母》，并于1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功获得了行内人士的肯定。
自中国改革开放以来，京剧团体频繁赴港表演，而李尤婉云与众多名家的交流亦师亦友。曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等同台合作，在上海共同上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，她主 演了他晚年的力作《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此剧以她甜美的声音和娴熟的唱功著称，夫妇之间严丝合缝的情景深受好评。该剧是梅兰芳一生艺术巅峰之作，对身份气质以及唱念做打都有着很高要求，只有专业人才才能勾勒出其神韵。而作为业余者能接近如此水平，是难能可贵的事。同年12月30日，又以该剧《挂帅》一折在中南海怀仁堂进行表演，被党和国家领导人观看并接见。在1995年的天津首届中国京剧节以及1997年的香港“庆回归京剧大汇演”上，她又分别表达了这部作品，为国内外观众所赞誉，其技艺愈发成熟。
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